[0015] 優(yōu)選地,本發(fā)明所述步驟(1)中,金屬單原子前驅(qū)體溶液的溶質(zhì)為氯化錳一水合物、三氯化鐵六水合物、氯化鈷二水合物、氯化鎳六水合物、氯化銅二水合物、氯化鋅、氯化鋯、五氯化鈮、氯化鉬中的一種。優(yōu)選地,本發(fā)明所述金屬單原子前驅(qū)體溶液的溶質(zhì)濃度為
1?5?mg/mL,如果金屬單原子前驅(qū)體溶液濃度過(guò)低會(huì)使得金屬單原子含量過(guò)低,不能使催化性能最大化;如果金屬單原子前驅(qū)體溶液濃度過(guò)高會(huì)金屬原子團(tuán)聚,從而形成金屬納米團(tuán)簇或金屬納米顆粒,不利于提高催化劑的催化性能。為了獲得單層/少層MXene,優(yōu)選地,本發(fā)明所述步驟(1)中,金屬單原子前驅(qū)體溶液和HCl溶液的體積比為1?20?μL:2–200?mL。
[0016] 優(yōu)選地,本發(fā)明所述步驟(2)中,MAX相陶瓷材料為Ti3AlC2。為了獲得單層/少層MXene,本發(fā)明所述MAX相陶瓷材料加入量?jī)?yōu)選為每毫升所述步驟(1)中HCl溶液對(duì)應(yīng)添加
0.06?0.12?g。
[0017] 優(yōu)選地,本發(fā)明所述步驟(2)中,所述水浴環(huán)境溫度控制為25?70℃,本發(fā)明所述步驟(3)中,所述惰性氣氛為氬氣或氮?dú)狻?
[0018] 本發(fā)明合成方法制備得到的MXene基單原子催化劑在電催化轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用。
[0019] 由于采用上述技術(shù)方案,本發(fā)明的有益效果為:
[0020] 1、本發(fā)明方法簡(jiǎn)化了合成工藝:在MAX相陶瓷材料合成MXene的過(guò)程中同步合成單原子催化劑,區(qū)別于傳統(tǒng)分步合成方法,極大簡(jiǎn)化了合成工藝,減少了合成步驟與時(shí)間成本。
[0021] 2、本發(fā)明的合成方法具有普適性:適用于多種金屬單原子前驅(qū)體,通過(guò)選擇不同的金屬前驅(qū)體,可以合成不同MXene基金屬單原子催化劑,這使得該方法可以針對(duì)不同催化需求進(jìn)行靈活調(diào)整,具備較強(qiáng)的通用性。
[0022] 3、本發(fā)明方法合成的MXene基金屬單原子催化劑純度高:通過(guò)一步法合成,有效避免了分步合成過(guò)程中可能引入的雜質(zhì)以及因多步操作導(dǎo)致的單原子分散度和負(fù)載量難以精確控制的問(wèn)題,提高了MXene基單原子催化劑的純度,有利于其在催化反應(yīng)中表現(xiàn)出更穩(wěn)定和優(yōu)異的性能。
[0023] 4、本發(fā)明方法精準(zhǔn)可控:能夠精確控制單原子的分散度和負(fù)載量,通過(guò)優(yōu)化金屬單原子前驅(qū)體溶液濃度、添加量等參數(shù),可以在MXene上實(shí)現(xiàn)單原子的均勻分散和精準(zhǔn)負(fù)載,使得每個(gè)單原子都能充分發(fā)揮催化活性,提高催化劑的活性位點(diǎn)利用率。
[0024] 5、本發(fā)明方法合成的MXene基金屬單原子催化劑具有廣泛的應(yīng)用潛力:由于MXene基單原子催化劑具有優(yōu)異的催化性能和穩(wěn)定性,它被廣泛應(yīng)用于能源轉(zhuǎn)換(如燃料電池、水解制氫等)、環(huán)境修復(fù)(如污染物降解、二氧化碳還原等)以及有機(jī)合成等領(lǐng)域。
附圖說(shuō)明
[0025] 圖1為本發(fā)明實(shí)施例1所制備Cu?SA/MXene單原子催化劑的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖。
[0026] 圖2為本發(fā)明實(shí)施例2所制備Co?SA/MXene單原子催化劑的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖。
[0027] 圖3為本發(fā)明實(shí)施例3所制備Ni?SA/MXene單原子催化劑的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖。
[0028] 圖4為本發(fā)明實(shí)施例4所制備Cu?SA/MXene單原子催化劑的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖。
[0029] 圖5為本發(fā)明實(shí)施例5所制備Cu?SA/MXene單原子催化劑的高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡圖。
[0030] 圖6為本發(fā)明實(shí)驗(yàn)例1所制備Cu?SA/MXene電極的電催化CO2還原反應(yīng)的線性掃描伏安曲線。
[0031] 圖7為本發(fā)明實(shí)驗(yàn)例2所制備Co?SA/MXene電極的電催化N2還原反應(yīng)的線性掃描伏安曲線。
[0032] 圖8為本發(fā)明實(shí)驗(yàn)例2所制備Co?SA/MXene電極的電催化N2還原反應(yīng)合成NH3的法拉第效率。
具體實(shí)施方式
[0033] 下面對(duì)本發(fā)明實(shí)施例中的技術(shù)方案進(jìn)行清楚、完整地描述,顯然,所描述的實(shí)施例僅僅是本發(fā)明一部分實(shí)施例,而不是全部的實(shí)施例?;诒景l(fā)明中的實(shí)施例,本領(lǐng)域普通技術(shù)人員在沒有做出創(chuàng)造性勞動(dòng)前提下所獲得的所有其他實(shí)施例,都屬于本發(fā)明保護(hù)的范圍。
[0034] 實(shí)施例1
[0035] 一種MXene基單原子催化劑合成方法,包括下述步驟:
[0036] (1)制備金屬單原子前驅(qū)體溶液:配置濃度為5?mgCu/mL的CuCl2·2H2O溶液作為Cu單原子前驅(qū)體溶液;
[0037] (2)稱取1?g?LiF溶解到10?mL?HCl(9?mol/L)溶液中,并在持續(xù)攪拌下快速加入20?μL的Cu單原子前驅(qū)體溶液,得到混合液;
[0038] (3)在冰浴條件下,向混合液中緩慢加入1?g的Ti3AlC2粉末,待添加完畢,立即轉(zhuǎn)移至35℃的水浴環(huán)境中,并勻速持續(xù)攪拌24?h;